1成果简介
碳质材料成本低、层间距可调、电子导电性高，因此在钾离子电池领域大有可为。然而，狭窄的层间距极大地限制了它们的钾存储能力。本文，哈尔滨工程大学闫俊教授、北京化工大学邱介山教授等在《ADVANCED MATERIALS》期刊发表名为“Ultrahigh Pyridinic/Pyrrolic N Enabling N/S Co-Doped Holey Graphene with Accelerated Kinetics for Alkali-Ion Batteries”的论文，研究通过微爆炸辅助热剥离氧化石墨烯（GO），制备了具有超高吡啶/吡咯N（90.6%）和大层间距（0.423 nm）的分层N、S共掺杂剥离孔状石墨烯（NSEHG）。
揭示了GO微爆炸剥离的基本机制。NSEHG 电极具有显著的可逆容量（0.05 A g-1 时为 621 mAh g-1）、出色的速率能力（10Ag-1 时为 155 mAh g-1）和强大的循环稳定性（5Ag-1时循环4400次，每次衰减 0.005%），超过了之前报道的大多数 K-ion 电池中的石墨烯阳极。此外，NSEHG 电极作为锂离子/纳离子电池的阳极也表现出令人鼓舞的性能。此外，组装后的活性炭||NSEHG钾离子混合电容器的能量密度高达141 Wh kg-1，循环性能稳定，在1Ag-1条件下循环4000次后电容保持率为96.1%。这项工作可为碱金属离子电池高性能石墨烯阳极的设计和规模化制造提供有益的基础性启示。
2图文导读
图1、NSEHG 的示意图和形态学特征。
图2、NSEHG 的结构表征。
图3、微爆炸辅助GO热剥离的机制。
图4、NSEHG 电极的电化学钾离子存储性能。
图5、DFT 模拟。
图6、NSEHG电极K存储的电化学动力学分析。
3小结
综上所述，我们提出了一种新型的微爆炸辅助热剥离方法，可在相对较低的温度（约175 ℃）下合成具有超高 N6/N5 和大层间距的分层 N/S 共掺孔状石墨烯。本文详细研究了微爆炸辅助热剥离 GO 的机理。边缘 N 的超高含量（N6 和 N5）可促进钾离子的吸附，并诱导大量缺陷位点以储存钾离子，而硫的掺杂可增加层间距，促进 NQ 向 N6 和 N5 的转化。此外，N/S 共掺还能有效提高电子传导性，从而获得出色的速率能力。同时，多孔结构和超大层间距有利于钾离子的快速传输、扩散和插层/脱插层，从而确保了显著的速率性能和长期循环稳定性。因此，作为PIB的阳极，NSEHG在高可逆容量（621 mAh g-1）和卓越的速率能力（10Ag-1时为155mAh g-1）以及令人印象深刻的循环稳定性（5Ag-1 时循环4400次后为182mAh g-1，每循环容量衰减为 0.005%）方面都显示出卓越的钾离子存储性能。此外，所制造的 AC||NSEHG PIHC 还具有141Wh kg-1 的高能量密度和 25.0 kW kg-1 的高功率密度。这项研究为碱金属离子电池高性能石墨烯阳极的设计和制造提供了新的思路。
文献：https://doi.org/10.1002/adma.202407570
